我国学者在表面单团簇合成氨理论研究领域取得重要进展
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我国学者在表面单团簇合成氨理论研究领域取得重要进展  
 

在国家自然科学基金项目(项目编号:21590792,91645203,21521091)等资助下, 清华大学化学系李隽教授课题组近期在表面单团簇催化合成氨理论研究工作中取得重要进展。相关成果以“Heterogeneous Fe3 Single-Cluster Catalyst for Ammonia Synthesis via An Associative Mechanism”(多相Fe3单团簇催化剂上合成氨的缔和机理)和“Surface Single-Cluster Catalyst for N2-to-NH3 Thermal Conversion”(表面单团簇催化剂上N2到NH3的热转化)为题,分别于2018年4月23日和2018年1月5日在Nature Communications(《自然-通讯》)和Journal of the American Chemical Society(《美国化学会志》)上发表,论文链接:https:// ,https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021 /jacs.7b10354。

 

人工合成氨是科学史上的里程碑之一。一百多年来,工业合成氨需要高温高压的苛刻条件,而自然界的生物固氮是在常温常压下进行的。因此高效的人工模拟生物固氮成为催化科学领域的圣杯。李隽教授课题组在多年研究的基础上,提出了“表面团簇催化”(Single-Cluster Catalysis)的新概念,首次揭示了表面上稳定的孤立双金属团簇催化剂上合成氨的可行性及其微观机理(如图所示)。研究发现,与目前工业催化合成氨过程中高温高压下直接打开NºN三重键不同,在表面团簇上N2可以在温和条件下直接加氢生成NNH中间体,这一新反应机理与自然界的生物固氮过程相似。通过在异相催化剂表面构建类似于均相的单团簇活性中心,他们提出的方法突破了合成氨过程中著名的Brønsted–Evans–Polanyi (BEP)关系的限制,提供了一种新型的合成氨反应的催化方法。

 

上述研究成果有利于进一步提高人们对合成氨催化剂的结构调控方式的认识,提出的基于表面单团簇的新的氮分子活化机理及其反应模式,对温和条件下催化合成氨的实验研究具有重要的理论指导意义。欧洲Chemistry Views(《化学视角》)对此项研究进行了报道。( /10746715/Catalyst_for_N2-to-NH3_Thermal_Conversion.html)

 

我国学者在表面单团簇合成氨理论研究领域取得重要进展

 

图.(1)传统的金属表面上高温高压合成氨(N2* → 2 N*);

 

(2)在异相催化剂表面构建单团簇中心合成氨(N2* + H* → NNH*);

 

(3)固氮酶活性中心上常温常压合成氨(*N2 + H+ + e- → *NNH)。

 

 

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